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國家中醫(yī)藥管理局出臺重點實驗室管理辦法 力推中醫(yī)藥科技創(chuàng)新
近日，國家中醫(yī)藥管理局印發(fā)《國家中醫(yī)藥管理局[詳細]
原位液相透射電鏡原子尺度揭示固-液界面動態(tài)傳質過程
2022年07月21日 14:27:18
來源：化工儀器網(wǎng) 作者：宋池 點擊量：4847
近日，廈門大學聯(lián)合美國勞倫斯伯克利國家實驗室(LBL)的研究團隊利用自主開發(fā)的10 nm高分辨原位液體池芯片及原位液相透射電鏡，首次實現(xiàn)金屬固-液界面原子尺度可視化動態(tài)觀測，揭示了水溶液中固-液界面相的一系列動態(tài)傳質過程。
【化工儀器網(wǎng) 項目成果】近日，廈門大學聯(lián)合美國勞倫斯伯克利國家實驗室(LBL)的研究團隊利用自主開發(fā)的10 nm高分辨原位液體池芯片及原位液相透射電鏡，首次實現(xiàn)金屬固-液界面原子尺度可視化動態(tài)觀測，揭示了水溶液中固-液界面相的一系列動態(tài)傳質過程。研究成果發(fā)表于國際著名期刊Nature Communications 。
材料表面與與其周圍的介質環(huán)境存在許多相互作用力以及各種物理化學過程，因此材料的性質與用途不僅由其組成成分和內部結構決定，還與其表面性質以及與環(huán)境介質的關系密切。其中固-液界面，特別是固體材料和水之間的界面在多相催化、能量轉換、腐蝕、傳感器以及生物領域等重要領域意義重大。
界面的尺寸僅限于幾納米甚至更小，其研究一般利用各類掃描探針顯微鏡進行，包括原子力顯微鏡、靜電力顯微鏡等。然而現(xiàn)有的技術手段依然無法進行高時/空分辨的可視化成像，從而對于固-液界面微觀真實結構及動態(tài)演變進行研究。
在這項研究中，研究團隊自主開發(fā)了10 nm高分辨原位液體池芯片，利用原位液相透射電鏡觀察了金屬-水(In、Sn)界面結構。原位液相透射顯微技術是通過制備封閉式液體腔室(liquid cell)，將液體與真空系統(tǒng)隔絕開從而有效實現(xiàn)液體環(huán)境透射電子顯微鏡觀測的技術。該技術使得TEM在液體環(huán)境中得到了原子級分辨率，使研究者能夠以高空間分辨率直接可視化液相中的動態(tài)過程，為研究納米材料的生長、電化學反應以及解析生物樣品結構等典型的液態(tài)環(huán)境樣品提供了新工具。
利用原位液相透射電鏡，研究團隊在金屬納米顆粒和水溶液的界面處發(fā)現(xiàn)了一個2-3 nm的準液相層，該界面相吸附在納米顆粒表面，表現(xiàn)出明顯的流動性。這是首次在水溶液中的金屬納米晶體表面檢測到如此明顯的準液相。
據(jù)原位液相球差電鏡高分辨表征，納米顆粒內核為金屬In單質，界面相則是含有離子、分子、無定形態(tài)團簇的離子-團簇富集相。然后通過電子能量損失譜(EELS)、熒光光譜，研究團隊進一步獲得了富集態(tài)離子在固體表面上的化學價態(tài)。經(jīng)過探究，研究團隊認為該界面相的形成是基于金屬內核的刻蝕溶解而形成的，界面相的穩(wěn)定與動態(tài)變化取決于金屬-溶液之間的物質傳輸過程。
同時，研究團隊對金屬固-液界面結構進行了一系列的原位液相動態(tài)解析，發(fā)現(xiàn)金屬團簇可以從界面相中成核并生長納米顆粒，同時界面相中生成團簇顆?？梢园l(fā)生聚合生長。通過密度泛函理論(DFT)計算模擬，證實了界面相中帶部分正電荷In離子與In原子的存在是導致其穩(wěn)定的根本原因。在界面相中In原子與離子形成網(wǎng)絡結構且電荷共享，進而與溶液水分子及氫氧根離子形成動態(tài)變化的團簇-水富集相。
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