華南師范大學(xué)科研團(tuán)隊(duì)在光和電催化二氧化碳還原領(lǐng)域獲研究進(jìn)展
【化工儀器網(wǎng) 項(xiàng)目成果】二氧化碳還原技術(shù)是指在催化劑的作用下，使?jié)饪s的二氧化碳?xì)怏w與氫氣在高溫下反應(yīng)轉(zhuǎn)化為水的技術(shù)。光或電催化CO2還原(PCR或ECR)生成高價(jià)值產(chǎn)品切實(shí)符合“碳中和”的戰(zhàn)略目標(biāo)要求，對于實(shí)現(xiàn)碳循環(huán)極具吸引力。理解構(gòu)效關(guān)系對于合理設(shè)計(jì)新型的高性能催化劑至關(guān)重要。目前，單金屬位點(diǎn)和金屬氧簇在PCR和ECR過程中共存的影響仍然難以明確。因此，建立一個(gè)精確的晶體模型來研究催化性能和機(jī)理，特別是單金屬位點(diǎn)和金屬簇之間的催化活性、選擇性和相互影響是非常重要的。
在國家自然科學(xué)基金、中國博士后基金等項(xiàng)目的支持下，華南師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院蘭亞乾教授團(tuán)隊(duì)在光和電催化二氧化碳(CO2)還原領(lǐng)域取得了重要研究進(jìn)展。蘭亞乾團(tuán)隊(duì)成功利用金屬卟啉(M-TCPPs)和還原性多金屬氧酸鹽(POM)構(gòu)建了一系列多酸基金屬有機(jī)框架化合物(M-POMOFs)。該晶態(tài)催化劑整合了單一金屬位點(diǎn)、多金屬氧簇以及光電雙響應(yīng)配體，提供了可視化平臺(tái)以研究PCR和ECR反應(yīng)的性能和機(jī)理。其中，F(xiàn)e-POMOF催化劑可以通過結(jié)構(gòu)中的不同催化活性組分分別完成高效的PCR和ECR反應(yīng)。在PCR反應(yīng)中，通過可見光驅(qū)動(dòng)Fe-POMOF催化劑還原CO2，6小時(shí)后產(chǎn)生922 μmol g-1 CH4，選擇性為97.2%。在ECR反應(yīng)中，在-0.7 V時(shí)，F(xiàn)e-POMOF催化劑將CO2轉(zhuǎn)化為CO的法拉第效率達(dá)到92.1%。
特別注意的是，在光驅(qū)動(dòng)和電驅(qū)動(dòng)的CO2還原反應(yīng)中，利用該催化體系分別研究了不同催化活性單元(單金屬活性位點(diǎn)和多金屬活性簇)對還原產(chǎn)物種類和催化性能的影響。實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算結(jié)果表明，在光和電的外部刺激下，電荷轉(zhuǎn)移方向完全相反。在PCR反應(yīng)中，光生電子從Fe-TCPP流向POM以生成CH4。相反，在外加電場下，電子流向Fe-TCPP的中心以形成CO。
該工作在一個(gè)分子體系中實(shí)現(xiàn)光、電催化CO2還原的研究，建立光電雙響應(yīng)的分子開關(guān)調(diào)控電子供給、轉(zhuǎn)移和流向，探究單金屬位點(diǎn)和金屬氧簇催化還原CO2的區(qū)別。該研究對于設(shè)計(jì)與合成新型催化劑用于雙驅(qū)動(dòng)力催化反應(yīng)(光催化和電催化)具有重要的啟發(fā)意義。
相關(guān)成果Demystifying the roles of single metal site and cluster in CO2 reduction via light and electric dual-responsive polyoxometalate-based metal-organic frameworks于近日發(fā)表在國際期刊《科研進(jìn)展(Science Advances)》。
參考資料來源：中國科學(xué)報(bào)
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