本文授權(quán)轉(zhuǎn)載自公眾號 Environmental Advances

原作者：陳慶彩副教授團(tuán)隊

編輯：一林

作者：陳慶彩

通訊作者：陳慶彩

通訊單位：陜西科技大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院、圣路易斯大學(xué)地球與大氣科學(xué)系、自然資源部巖漿作用成礦與找礦重點(diǎn)實驗室、中國地質(zhì)調(diào)查局西安地質(zhì)調(diào)查中心、中國科學(xué)院地球環(huán)境研究所，氣溶膠化學(xué)與物理重點(diǎn)實驗室，黃土與第四紀(jì)地質(zhì)國家重點(diǎn)實驗室

論文DOI: 10.1021/acs.est.9b01976.

 圖文摘要 

 成果簡介 

近日，陜西科技大學(xué)大氣團(tuán)隊在Environmental Science & Technology上發(fā)表了題為“Oxidative potential of water-soluble matter associated with chromophoric substances in PM2.5 over Xi'an, China”的研究論文（DOI:10.1021/acs.est.9b01976），探究了水溶性PM的氧化潛能（OP）與發(fā)色團(tuán)（chromophoric）物質(zhì)的關(guān)聯(lián)。

研究人員基于因子分析方法分析了水溶性PM中的吸光物質(zhì)與發(fā)色團(tuán)物質(zhì)和二硫蘇糖醇（DTT）活性之間的關(guān)聯(lián)，提出了吸光物質(zhì)中具有較大的吸光波長和熒光發(fā)射波長的特殊發(fā)色團(tuán)物質(zhì)貢獻(xiàn)了絕大多數(shù)DTT活性，這些特征揭示了DTT活性有機(jī)物質(zhì)應(yīng)該是那些含有較大共軛電子的物質(zhì)。

這個發(fā)現(xiàn)將有助于較好的詮釋和理解有機(jī)氣溶膠氧化活性的產(chǎn)生機(jī)制，并且提供了一個基于有機(jī)氣溶膠的光學(xué)性質(zhì)預(yù)測它們的氧化潛能的思路。

 全文速覽 

本研究分析了2017年西安市春、夏、秋、冬四季PM2.5中水溶性有機(jī)物的DTT活性，以及吸光特性（UV−Vis 光譜）和熒光特征（EEM光譜）。利用因子分析方法對耦合DTT活性的UV−Vis 光譜和EEM光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行解析，進(jìn)而得到了不同類型發(fā)色團(tuán)物質(zhì)對DTT消耗速率的相對貢獻(xiàn)。

 引言 

氧化潛能是目前普遍接受的氣溶膠對人體健康造成危害的重要誘因和評價指標(biāo)。二硫蘇糖醇是一種廣泛用于非細(xì)胞的方法測定氧化活性，它模擬細(xì)胞還原劑如NADPH的氧化，通過DTT的消耗速率評估大氣PM的氧化潛能。

已經(jīng)有研究表明棕碳（BrC）和DTT活性有顯著正相關(guān)關(guān)系，但是目前還沒有研究從光學(xué)性質(zhì)角度深入探討過BrC和氧化潛能之間的內(nèi)在的關(guān)系。

為此，本研究深入調(diào)查了水溶性PM中吸光物質(zhì)DTT活性的主要貢獻(xiàn)物質(zhì)，探討了氣溶膠光學(xué)性質(zhì)與DTT消耗之間的內(nèi)在聯(lián)系。

 圖文導(dǎo)讀 

西安市與其他地區(qū)的DTT活性

Figure 1. DTT consumption rates of the water-soluble substances in PM_2.5 over Xi'an in the spring, summer, autumn and winter seasons of 2017. (a) DTTv consumption rate per unit atmospheric volume. (b) DTTm consumption rate per unit WSOC. (c) DTT consumption rates for Xi'an, Beijing, Shanghai, Jinzhou, Tianjin, Yantai, Hangzhou, Atlanta, Indo-Gangetic Plain, Lecce, the Northern Italian Alpine Region, and the Netherlands. The error bars in the figure represent the standard deviation. Copyright 2019, American Chemical Society. 

2017年西安市的DTT消耗速率的四季變化規(guī)律，以及西安市與國內(nèi)外其他地區(qū)的DTT消耗速率的比較。

水溶性PM的光學(xué)性質(zhì)

Figure 2. Annual average absorption spectra (a) and EEM spectra (b) of the water-soluble substances in the PM_2.5 samples. (c) Four season absorbance (Abs₃₆₅, Mm^-1) and TFV (RU-nm²·mL/m³). (d) Mass absorption coefficient (MAC₃₆₅, m²/g) and FV by the WSOC concentration (NFV, RU-nm²/[mg/L OC]). (a) Shaded area in the figure represents the standard deviation, and the error bars in (c) and (d) represent the standard deviations of Abs₃₆₅ and TFV for the four season samples, respectively.Copyright 2019, American Chemical Society.

采用EEM光譜檢測西安市2017年水溶性PM樣品，經(jīng)分析得到全年樣品的波長依賴指數(shù)，發(fā)色團(tuán)類型以及四季的吸光度和熒光體積的變化規(guī)律。

不同BrC與發(fā)色團(tuán)類型對DTT活性的相對貢獻(xiàn)

Figure 3. (a) Three-factor BrC optical absorption spectra analyzed by the NMF model. (b) Relative percentage of light absorption of the three types of BrC at 365 nm. (c) Percentage of relative contributions of the three types of BrC to the DTTv activity. (d) EEM profiles of the chromophores derived from the PARAFAC model for the WSOM of the PM_2.5 samples. (e) TFVs of the different chromophores in the spring, summer, autumn and winter of 2017. (f) Relative contributions of the different chromophores to the total fluorescent signal. (g) Relative contributions of the different chromophores to the DTTv activity. Copyright 2019, American Chemical Society.

采用因子分析方法鑒定出3種類型BrC和8種發(fā)色團(tuán)，同時耦合DTT活性數(shù)據(jù)，得到不同類型的BrC和發(fā)色團(tuán)對DTT活性的相對貢獻(xiàn)。結(jié)果發(fā)現(xiàn)BrC3和C7發(fā)色團(tuán)對DTT活性的相對貢獻(xiàn)高，且根據(jù)BrC和發(fā)色團(tuán)C7的吸光光譜和熒光光譜發(fā)現(xiàn)，BrC3和C7具有明顯的區(qū)別于其它發(fā)色團(tuán)物質(zhì)的特征：

它們分別具有較大的吸光波長(λmax = 475 nm)和熒光發(fā)射波長(λmax = 462 nm)，這些特征揭示了DTT活性有機(jī)物質(zhì)應(yīng)該是那些含有較大共軛電子的物質(zhì)。

 小結(jié) 

該工作重點(diǎn)揭示了水溶性PM的光學(xué)特性與DTT活性的關(guān)系。在水溶性PM的吸光物質(zhì)中主要是具有較大的吸收波長和熒光發(fā)射波長的物質(zhì)消耗了DTT，這類物質(zhì)一般是含有較大共軛電子的物質(zhì)。

這項工作從光學(xué)性質(zhì)上加深了對DTT活性的理解，這個發(fā)現(xiàn)將有助于較好的詮釋和有理解機(jī)氣溶膠氧化活性產(chǎn)生機(jī)制，并且基于它們的光學(xué)性質(zhì)提供了一個預(yù)測有機(jī)氣溶膠氧化潛能的思路。

 課題組介紹 

陳慶彩，山東人，博士，副教授，博士生生導(dǎo)師。畢業(yè)于日本名古屋大學(xué)，取得理學(xué)博士學(xué)位。陜西省“百人計劃”青年項目入選者，陜西科技大學(xué)大氣污染控制團(tuán)隊負(fù)責(zé)人，名古屋大學(xué)特邀教員，日本大氣化學(xué)學(xué)會會員，ES&T、JHM、J CLEAN PROD等環(huán)境領(lǐng)域期刊審稿人。已在環(huán)境領(lǐng)域期刊ES&T和ENVIRON INT上發(fā)表8篇，其它學(xué)術(shù)論文20余篇。主持3項國家和省級自然科學(xué)基金，參與其它國內(nèi)外基金十余項。

團(tuán)隊成員及其研究方向

Notes: Permissions forreuse of all Figures have been obtained from the original publisher. Copyright 2019, American Chemical Society.

參考文獻(xiàn): Q. Chen, M. Wang,Y. Wang, L. Zhang, Y. Li,Y. Han,Oxidative potential of water-soluble matter associated with chromophoric substances in PM_2.5 over Xi'an, China, Environ. Sci. Technol. 2019. DOI: 10.1021/acs.est.9b01976.

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