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閱讀：2673 發(fā)布時(shí)間：2022-12-29

第一作者：Chensheng Xian, Jie He

通訊作者：張澤會(huì)，朱懷勇

通訊單位：中南民族大學(xué)，澳大利亞昆士蘭理工大學(xué)

老師簡(jiǎn)介

張澤會(huì)，中南民族大學(xué)大學(xué)教授，國(guó)家優(yōu)秀青年科學(xué)基金獲得者2017年入選中南民族大學(xué)第一批青年拔尖人才工程，并破格晉升為教授；2018年入選國(guó)家民委中青年英才計(jì)劃；2018年獲第16屆教育部霍英東基金會(huì)青年教師獎(jiǎng)；2018年作為第一完成人獲湖北省自然科學(xué)三等獎(jiǎng)，第二完成人獲遼寧省自然科學(xué)獎(jiǎng)二等獎(jiǎng)；2020年湖北省杰出青年科學(xué)基金項(xiàng)目獲得者。張澤會(huì)教授主要從事綠色化學(xué)、催化化學(xué)等研究工作，以通訊作者在Science Advances、Nature Communications、Chem、JACS、Angwante Chemie, Chem.Soc.Rev.等期刊發(fā)表SCI論文120余篇，所發(fā)表論文被SCI期刊論文引用7000余次，H指數(shù)50，獲授權(quán)項(xiàng)目20項(xiàng)。1篇通訊作者論文入選2013年度中國(guó)百篇國(guó)際影響學(xué)術(shù)論文，先后16篇通訊作者論文入選美國(guó)科技信息所基本科學(xué)指標(biāo)數(shù)據(jù)庫(kù)（ESI）高被引用論文，15篇通訊作者單篇引用次數(shù)大于10。

論文簡(jiǎn)介

張澤會(huì)老師課題組的論文《High Nitrile Yields of Aerobic Ammoxidation of Alcohols Achieved by Generating •O2– and Br• Radicals over Iron-Modified TiO2 Photocatalysts》在《JACS》上發(fā)表。

張澤會(huì)老師課題組在實(shí)驗(yàn)中所用光催化反應(yīng)釜由西安太康科技提供，論文中也特別提到西安太康生物科技有限公司，在此非常感謝老師對(duì)太康儀器的選擇和認(rèn)可。太康儀器將助力科研工作者加速取得更加輝煌的成就！

全文速覽

醇氨氧化制腈是有機(jī)合成反應(yīng)。該反應(yīng)使用 NH₃ 作為氮源，O₂ 作為氧化劑，并且不需要使用貴金屬催化劑。但是，在室溫下進(jìn)行該合成反應(yīng)仍具有挑戰(zhàn)性。本文報(bào)告了由 Fe(III) 修飾二氧化鈦 (Fe/TiO₂) 組成的穩(wěn)定光催化劑，用于在室溫下、利用大氣壓力下的氧氣、NH₃ 作為氮源、NH₄Br 作為添加劑來(lái)進(jìn)行氨氧化反應(yīng)。在光催化醇類氨氧化中，這是第一個(gè)使用如此廉價(jià)且出色的材料案例。該研究以高產(chǎn)率合成了各種（雜）芳香族腈，并且脂肪醇也能以相當(dāng)大的產(chǎn)率轉(zhuǎn)化為相應(yīng)的腈。Fe(III) 對(duì) TiO₂ 的改性促進(jìn)了活性•O₂^- 自由基的形成，增加了 NH₃和氨基中間體在催化劑上的吸附，加速了氨氧化生成腈。添加劑 NH₄Br 通過(guò)從 Br^- 形成溴自由基 (Br•)，顯著提高了催化效率。它與 •O₂^- 協(xié)同作用，來(lái)從 C_α-H中捕獲 H•（C_α-H 存在于苯甲醇和中間體醛亞胺 (RCH═NH) 中），進(jìn)而產(chǎn)生以活性碳為中心的自由基。此外，Br^-添加劑生成的 Br• 會(huì)消耗光生空穴和 OH• 自由基，以防止過(guò)度氧化，從而提高對(duì)腈的選擇性。Fe(III) 摻雜 TiO₂ 和 NH₄Br 的功能以及協(xié)同作用的結(jié)合，為開(kāi)發(fā)精細(xì)化學(xué)合成的半導(dǎo)體基光催化系統(tǒng)提供了新機(jī)會(huì)。

背景介紹

腈是有機(jī)合成中的重要中間體，在醫(yī)藥、有機(jī)和高分子化學(xué)中具有廣泛應(yīng)用。合成腈的一般方法主要有鹵代烷的親核氰化， Wittig 反應(yīng)和過(guò)渡金屬催化的芳烴氰化。然而，這些方法具有原始材料成本高、有毒廢物產(chǎn)生以及原子效率低下等缺點(diǎn)。因此，許多研究致力于開(kāi)發(fā)用于環(huán)境友好的腈合成的新型催化方法。

精煉可再生生物質(zhì)可以產(chǎn)生大量的含氧化合物，例如醛類和醇類，它們是工業(yè)用途廣泛的原材料。將醇和醛直接氨氧化成腈是一種理想的綠色工藝，因?yàn)樗褂脕?lái)自可持續(xù)生物質(zhì)的原料，而水是副產(chǎn)物。使用熱催化方法生產(chǎn)腈已得到充分證明，其主要使用貴金屬催化劑或過(guò)渡金屬催化劑對(duì)醇和醛進(jìn)行氨氧化。醇氨氧化制腈涉及醇的選擇性氧化。大多數(shù)熱催化系統(tǒng)需要高反應(yīng)溫度（高達(dá) 100 °C）和高壓氧氣，這會(huì)產(chǎn)生一系列不良副產(chǎn)物。因此，在溫和條件下進(jìn)行氨氧化被認(rèn)為是非常重要的。半導(dǎo)體上的光催化氧化還原反應(yīng)可以在室溫下進(jìn)行，并且在有機(jī)合成界受到越來(lái)越多的關(guān)注。光催化過(guò)程在室溫下會(huì)產(chǎn)生活性物質(zhì)，例如光生載流子和氧化自由基。使用廉價(jià)且豐富的材料作為催化劑的光催化系統(tǒng)，同時(shí)要實(shí)現(xiàn)高反應(yīng)速率和產(chǎn)物選擇性，這十分具有挑戰(zhàn)性。當(dāng)使用 NH₃ 和 O₂ 從醇和醛生產(chǎn)腈時(shí)，這尤其困難，因?yàn)檫^(guò)氧化副反應(yīng)很難避免。顯然，目前非常需要開(kāi)發(fā)新型多相非貴金屬光催化系統(tǒng)，其可以使用低成本且易于獲得的 NH₃ 作為氮源來(lái)將生物質(zhì)衍生的醇氨氧化成腈。

· 論文中局部圖表引用：

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