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前沿 | 創(chuàng)新抗生素降解途徑，為廢水處理和環(huán)境保護(hù)助力
近日，北京師范大學(xué)水科學(xué)研究院的張波濤團(tuán)隊(duì)在納米限域活化過氧碳酸鹽 (Peroxymonocarbonate, HCO4ˉ, PMC) 降解抗生素領(lǐng)域取得了一系列重大進(jìn)展[1-4]，深入研究了過氧碳酸鹽和芬頓體系降解抗生素的特點(diǎn)和規(guī)律，并探究了活化過氧碳酸鹽體系降解四種代表性抗生素的機(jī)理。團(tuán)隊(duì)成功制備了具有卵黃殼結(jié)構(gòu)的 Co@MOFs 催化劑，通過限域活化過氧碳酸鹽成功降解抗生素，并闡明了催化活化過氧碳酸鹽降解抗生素的動(dòng)力學(xué)過程、自由基機(jī)理和降解路徑。這些研究成果對(duì)環(huán)境中抗生素的治理及環(huán)境保護(hù)將具有重要的價(jià)值。
專家觀點(diǎn)聚焦
北京師范大學(xué)副教授，主要從事污染控制化學(xué)、環(huán)境分析化學(xué)和環(huán)境功能材料相關(guān)研究。主持包括國家自然科學(xué)基金和北京市自然基金等項(xiàng)目 9 項(xiàng)，發(fā)表論文 60 余篇，其中 SCI TOP 期刊文章 30 余篇，5 篇 ESI 高被引文章，獲得省部級(jí)獎(jiǎng)勵(lì) 4 次。擔(dān)任北京理化分析測(cè)試技術(shù)學(xué)會(huì)理事、《Chinese Chemical Letters》和《中國環(huán)境監(jiān)測(cè)》編委。
該項(xiàng)研究聚焦于過氧碳酸鹽在污染物控制領(lǐng)域的應(yīng)用。過氧碳酸鹽的結(jié)構(gòu)式為 H–O–O–CO2-，分子結(jié)構(gòu)中有過氧鍵。HCO4ˉ/HCO3ˉ 的電勢(shì)為 1.8 ± 0.1V，可以直接氧化或降解化學(xué)試劑、苯酚、氯酚和對(duì)乙酰氨基酚等污染物。經(jīng)過催化活化后，過氧碳酸鹽可以生成一系列活性物質(zhì)（單線態(tài)氧、碳酸根自由基、超氧自由基和羥基自由基等），顯著提升了反應(yīng)活性和降解效率，使得能夠降解的污染物種類更加豐富。
圖 1. Co@MOFs 納米限域活化過氧碳酸鹽降解磺胺
研究策略
使用溶劑熱合成法，通過控制反應(yīng)時(shí)間，制備了具有卵黃殼結(jié)構(gòu)的 Co@MOFs 催化劑
通過納米限域活化過氧碳酸鹽提升抗生素的降解效率
采用安捷倫 6546 高分辨液質(zhì)聯(lián)用（UHPLC-Q/TOF）、Masshunter 定性工作站和 MSC 結(jié)構(gòu)解析軟件聯(lián)合研究催化活化過氧碳酸鹽降解抗生素的動(dòng)力學(xué)過程、自由基機(jī)理和降解路徑
降解產(chǎn)物在生物體內(nèi)的急性與慢性毒理學(xué)評(píng)價(jià)
圖 2.安捷倫 6546 高分辨液質(zhì)聯(lián)用
研究結(jié)果
采用上述策略成功實(shí)現(xiàn)了抗生素新型降解途徑的研究。以磺胺降解途徑的研究示例，通過 UHPLC-Q/TOF 正離子掃描模式結(jié)合結(jié)構(gòu)解析工作流程成功鑒定了 26 個(gè)磺胺降解中間體。綜合課題組前期的研究成果，推測(cè)了六種可能的磺胺降解途徑，可能的斷裂位點(diǎn)用虛線表示。相比于傳統(tǒng)的芬頓體系，活化 PMC 體系對(duì)磺胺的藥效官能團(tuán)去除率更高，產(chǎn)生的毒性中間體更少，因此活化 PMC 體系產(chǎn)物更適合后續(xù)生物處理且對(duì)生態(tài)系統(tǒng)更友好。
圖 3. Co@MOFs 活化 PMC 體系降解磺胺機(jī)理
張波濤團(tuán)隊(duì)系統(tǒng)研究了創(chuàng)新的活化 PMC 體系對(duì)多種磺胺、喹諾酮、頭孢類抗生素的降解機(jī)制，并對(duì)降解產(chǎn)物在生物體內(nèi)的急性與慢性毒理學(xué)進(jìn)行了評(píng)價(jià)。研究結(jié)果表明，與傳統(tǒng)的芬頓體系相比，該體系在降解污染物方面具有明顯優(yōu)勢(shì)，具有可行的應(yīng)用前景。以上基于安捷倫高分辨質(zhì)譜的抗生素降解機(jī)理研究策略，可廣泛適用于環(huán)境保護(hù)和暴露組學(xué)的研究。
參 考 文 獻(xiàn)
[1] Bo-Tao Zhang*, Zihan Yan, Juanjuan Zhao, Zhuo Chen, Yuchun Liu, Maohong Fan, Wei Du, Peroxymonocarbonate activation via Co nanoparticles confined in metal-organic frameworks for efficient antibiotic degradation in different actual water matrices, Water Research, 2023, 243, 120340. https://doi.org/10.1016/j.watres.2023.120340
[2] Bo-Tao Zhang*, Zihan Yan, Juanjuan Zhao, Yuchun Liu, Zhuo Chen, Maohong Fan, Wei Du, Systematical comparison of antibiotic degradation in the activated peroxymonocarbonate and Fenton systems: Kinetics, matrix influence, mechanisms and intermediate toxicities, Chemical Engineering Journal, 2023, 473, 145438. https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.145438
[3] Bo-Tao Zhang*, Zihan Yan, Yuchun Liu, Zhuo Chen, Yikai Zhang, Maohong Fan, Nanoconfinement in advanced oxidation processes, Critical Reviews in Environmental Science and Technology, 2023, 53(12), 1197-1228. https://doi.org/10.1080/10643389.2022.2146981
[4] Yuchun Liu, Bo-Tao Zhang*, Zihan Yan, Zhuo Chen, Hejun Ren, Wei Du, Activation of peroxymonocarbonate by magnetic bimetal in porous carbon spheres for effective norfloxacin degradation. Separation and Purification Technology, 2023, 322, 124337. https://doi.org/10.1016/j.seppur.2023.124337