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背景介紹
甲烷(CH4)是一種強效溫室氣體，其大氣生命期為9年，是二氧化碳100年全球變暖潛能值的28倍。2021年的年增長率達(dá)到17 ppb，這是自1983年開始直接測量以來的最大增長率。與二氧化碳相比，甲烷的壽命短，輻射強迫強，這使其成為減緩氣候變化行動組合中的關(guān)鍵目標(biāo)。然而，由于人為和自然源和匯的多樣性、異質(zhì)性和可變性，在所有尺度上對CH4源/匯的量化仍然存在較大不確定性。
人為甲烷排放清單是根據(jù)活動數(shù)據(jù)和排放因子編制的。其他關(guān)于生物源通量的自下而上方法可能依賴于所有相關(guān)尺度上排放過程的數(shù)值模擬，通常用于諸如濕地模式等生物源過程。無論是從太空還是從長期網(wǎng)絡(luò)和移動平臺進(jìn)行的現(xiàn)場大氣測量，都可以提供有關(guān)從地方到全球尺度自下而上排放的寶貴見解。在大尺度上，反演模型使用大氣測量來校正甲烷排放清單。這些自上而下的方法已被應(yīng)用于優(yōu)化全球、大陸或國家尺度的排放估算。與自下而上的國家排放清單相比，歐洲、美國、加拿大和墨西哥使用逆模型估算的人為甲烷國家總排放量分別高出約20%-40%、40%、30%和20%。
在局部/區(qū)域尺度上，自上而下(TD)和自下而上(BU)的估計之間同樣存在很大的差異。例如，舊金山灣區(qū)基于空氣的CH4計算排放量大約是區(qū)域尺度清單給出的相應(yīng)值的兩倍。Vechi等人(2022)報告說，與自上而下的方法相比，自下而上的清單低估了丹麥養(yǎng)牛場全國甲烷排放量的35%。因此，有必要更好地了解這些差異，以提高兩種方法估算甲烷排放的可信度。
研究簡介
本文在塞浦路斯進(jìn)行了移動CH4測量(一年內(nèi)24個調(diào)查日)，塞浦路斯是地中海東部一個面積9251平方公里、人口120萬的島國。塞浦路斯提供了一個非常相關(guān)的框架來解決自下而上與自上而下的差異：它位于新興的溫室氣體排放熱點，它只有兩個主要部門排放甲烷(農(nóng)業(yè)和廢棄物)，其合理的表面積使得可以用移動平臺監(jiān)測大部分國家甲烷排放。根據(jù)塞浦路斯向聯(lián)合國氣候變化框架公約(UNFCCC)提交的2022年國家清單報告(NIR)，在塞浦路斯，57%的甲烷排放來自廢棄物，41%來自農(nóng)業(yè)活動。選取具有代表性的地方CH4排放熱點Koshi(活躍填埋場)、Kotsiatis(封閉填埋場)和Aradippou地區(qū)(養(yǎng)牛場)，約占全國CH4排放量的28%左右。我們使用高斯羽流模型量化了這些熱點的排放率。這項綜合研究旨在彌合自上而下和自下而上方法之間的差距，并提高我們對塞浦路斯全國范圍內(nèi)甲烷排放的了解。
材料與方法
圖1. 移動測量系統(tǒng)的組成部分，(a)是車內(nèi)設(shè)置，(b)是車外設(shè)置；
2020年10月至2021年9月期間進(jìn)行了24次移動調(diào)查(24天)。采用Picarro公司G2401測量CH4，儀器每月使用WMO X2004標(biāo)度進(jìn)行校準(zhǔn)，測量CH4的精度為0.7 ppb。該儀器安裝在一輛熱發(fā)動機車輛上，車頂上裝備有GPS裝置(NEO-M8N-0-10 U-Blox)和聲速風(fēng)速計(150WX RS232氣象站儀器)。此外，進(jìn)風(fēng)口被安裝到車頂，靠近風(fēng)速計(離地面約190cm)。車內(nèi)設(shè)置了實時充電系統(tǒng)，允許電池在行駛時充電，這使得儀器可以進(jìn)行長時間的觀測。所有記錄的數(shù)據(jù)都是實時可見的。數(shù)據(jù)日志記錄了每個測量日空氣從進(jìn)氣道到分析儀的時間延遲。
測量方案和數(shù)據(jù)搜集
移動監(jiān)測在正午前后進(jìn)行，此時空氣在行星邊界層中混合良好。每個實地工作日都調(diào)查了三個選定的地點。只要在監(jiān)測屏幕上看到CH4排放羽流，在交通條件允許的情況下，以20-30 km h?¹的行駛速度跟蹤3-5個重復(fù)的樣帶，用于研究CH4濃度的逐漸變化。在高斯羽流峰形狀表征過程中，該速度范圍已被確定為最佳。一般來說，每次調(diào)查的持續(xù)時間為6-7小時。每次調(diào)查中測量的甲烷摩爾分?jǐn)?shù)的第二個百分位數(shù)被選為計算所有樣帶排放率的每日背景值。下圖顯示了這三個熱點的地理位置以及每個站點一天的調(diào)查路徑示例(站點之間約15公里)。
圖2. 調(diào)查地區(qū)(Koshi, Kotsiatis和Aradippou)的位置和圖片以及每個站點一天的調(diào)查路徑示例。
數(shù)據(jù)解讀
本文選取了一個活躍填埋場、一個關(guān)閉填埋場和一個集約化養(yǎng)牛區(qū)作為主要調(diào)查區(qū)域，設(shè)計了反復(fù)的橫斷線路，測量下風(fēng)甲烷濃度，擬合高斯模型獲得排放率。結(jié)果顯示，填埋場和養(yǎng)牛廠來源的甲烷排放率比國家清單的估計值分別高出129%和40%。
表1. 匯總了在不同季節(jié)、不同測量日期獲得的甲烷排放率估算結(jié)果。這些排放率是基于高斯煙羽模型與現(xiàn)場觀測值的擬合結(jié)果計算得到的。
圖3. 展示了三個調(diào)查區(qū)域不同季節(jié)的甲烷排放率。數(shù)據(jù)來源是作者基于現(xiàn)場移動監(jiān)測獲得的結(jié)果。這表明了季節(jié)變化對結(jié)果的影響較小。
圖4. 對比了本文移動監(jiān)測結(jié)果與國家清單的數(shù)據(jù)。國家清單的數(shù)據(jù)來源于塞浦路斯提交給IPCC的最新國家溫室氣體排放清單。
上圖直觀對比了移動監(jiān)測獲得的三大排放區(qū)的排放總量與國家清單的數(shù)據(jù)，清晰反映了兩個數(shù)據(jù)源在溫室氣體排放估算上的差異?？梢钥吹教盥駡黾淄榕欧帕勘O(jiān)測值較大,而養(yǎng)牛區(qū)源排放量監(jiān)測值也略高。這與文章結(jié)論中移動監(jiān)測結(jié)果高于國家清單估算值的結(jié)論一致。上圖能夠直接而有效地支持文章的研究結(jié)論，反映了監(jiān)測與清單間的差異。
研究結(jié)論
這種針對國家重點排放區(qū)的移動測量可以獨立評估清單數(shù)據(jù)，有助于提高國家排放統(tǒng)計的準(zhǔn)確性。作者在塞浦路斯通過為期一年的移動監(jiān)測，評估了主要的甲烷排放區(qū)。填埋場的監(jiān)測排放量比國家清單高出129%，牛場的監(jiān)測排放量高出國家清單40%。移動監(jiān)測可以獨立評估國家溫室氣體排放清單的準(zhǔn)確性，這種方法可用于改進(jìn)排放清單編制，為減排決策提供支持。
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