引言

    In_xGa_1-xN（以下簡稱為InGaN）材料具有0.7 eV~3.5 eV可調(diào)的直接帶隙能量，被廣泛應用于光電子器件域。其中，用InGaN制備的藍光或綠光發(fā)光二管（light emitting diodes，LED）是項具有廣闊前景的應用。然而，該域的發(fā)展也不是帆風順，諸多挑戰(zhàn)頻頻出現(xiàn)限制了這項技術的快速崛起。其中之便是“Green Gap”問題，即室溫下器件在綠光波段的發(fā)光效率遠低于藍光波段的發(fā)光效率。據(jù)已有報道顯示，藍光LED的外量子效率峰值可以達到86%，而綠光僅為44%。造成近2倍外量子效率峰值差的原因是目前科學家爭論的熱點。有科學家表明，綠光發(fā)射大都需要在低溫生長工藝下制備得到高銦含量材料，這些材料通常會形成許多缺陷，例如位錯（螺旋位錯、失配）、溝槽缺陷及點缺陷等。缺陷可能會成為非輻射復合中心，或輔助載流子從空間電荷區(qū)隧穿到InGaN有源區(qū)，并伴隨有非輻射復合，進而造成發(fā)光效率低下。因此，為了推進綠光發(fā)光二管的發(fā)展，需要深入研究缺陷類型對“green gap”的影響，從原子層面揭示相關機制。

成果簡介

    針對上述問題，F(xiàn). C. Massabuau等人用陰熒光光譜（cathodoluminescence，CL）、時間分辨陰熒光光譜（time-resolved cathodoluminescence，TR-CL）及分子動力學模擬手段，研究了銦含量在5%~15%的厚InGaN層中的螺旋位錯的光學與結構性質(zhì)，并對“Green Gap”與InGaN的缺陷之間的關系進行了討論。實驗結果表明，在上述考量成分范圍內(nèi)的樣品中，銦原子在位錯附近（距位錯核納米范圍內(nèi)）分離。這現(xiàn)象有助于形成In-N-In鏈或原子凝聚物，從而可以在位錯處局域載流子并且能夠抑制非輻射復合。該團隊還注意到隨著銦含量的增加，位錯周圍的暗暈成為重要征，激起了團隊的好奇，并對這征的物性進行了深入分析。對于低銦組分樣品（x<12%），團隊將暗暈歸因于V型凹坑平面以下較低組分材料的生長；對于高組分樣品（x>12%），暗暈的起源尚未確定，可能是由于V型坑的面上位錯束的形成，或是表面電位的變化，亦或是載流子擴散長度的增加。F. C. Massabuau等人相信，上述研究內(nèi)容對闡明位錯在發(fā)光二管中的“Green Gap”問題有大的推進作用。相關工作已經(jīng)發(fā)表在Journal of Applied Physics上，有關原文更多精彩的內(nèi)容，可參考 Journal of Applied Physics,125,165701,2019。

    在F. C. Massabuau等人的工作中，選用了瑞士Attolight公司生產(chǎn)的Allalin 4207 SEM-CL系統(tǒng)進行時間分辨陰熒光光譜的測試。該儀器*的光譜分辨率和空間分辨率是揭示InGaN表面缺陷與其發(fā)光效率之間關系的關鍵。更為重要的是，該儀器皮秒的時間分辨精度為實驗揭示InGaN表面缺陷區(qū)域載流子的動力學機制提供了強有力地幫助，推進了InGaN制備綠光發(fā)光二管的研究。

    做為上時間分辨SEM-CL的制造商，Attolight公司的Allalin 4207 SEM-CL系統(tǒng)主要包含三個模塊：激發(fā)模塊、Attolight SEM-CL模塊、探測模塊。激發(fā)模塊的核心是用定制的三倍頻摻鉺光纖激光器產(chǎn)生紫外波段脈沖（波長355 nm，5 ps，重復頻率80 MHz）。將生成的紫外波段脈沖耦合到SEM-CL系統(tǒng)當中，并以紫外光輻照場發(fā)射電子槍，從而獲得皮秒的電子脈沖。Attolight SEM-CL系統(tǒng)將消色差反射透鏡（na=0.71）集成到掃描電鏡的物鏡中，從而使它們的焦平面對準，并有效減少了其他繁冗的對準操作。為了能夠在低溫下進行穩(wěn)定而的測試，系統(tǒng)別集成有冷臺，工作溫度20K到300K 。其探測系統(tǒng)有兩種模式，CL信號經(jīng)切爾尼納型單色儀（Horiba Scientific，iHR 320）衍射后，由Andor Newton 920 CCD相機收集信息。而對于時間分辨測試，則以Optronis SC-10型條紋相機在光子計數(shù)模式下進行。該儀器工作模式多種多樣，包括光學顯微鏡成像、陰熒光測量(多色，單色和高光譜)、二次電子測量、時間分辨陰熒光(時間分辨選項)和 二次電子和陰熒光同步等測量。同時，可提供300 μm直徑的光學和電子視場，于10 nm的空間分辨率和10 ps的時間分辨率， 以及多6自由度位移控制?；谏鲜鰟?，Allalin 4207 SEM-CL系統(tǒng)在LED性能和可靠性評價，GaN功率晶體管，線位錯密度，載流子壽命和動力學，太陽能電池的效率，納米尺度光電器件等域大放異彩。是進行各種半導體和光電材料諸如載流子壽命和動力學研究等的工具。

圖文導讀

圖1 InGaN樣品的（a）AFM圖像；（b）連續(xù)波模式CL（含強度信息）圖像；（c）連續(xù)波模式CL（含峰值波長信息）圖像；（d）脈沖模式CL（含強度信息）圖像；（e）脈沖模式CL（含峰值波長信息）圖像；（f）條紋相機采集的圖像信息；（g）由圖（f）中抽取的弛豫曲線

圖2 波長與（a）弛豫時間及（b）上升時間的依賴關系

圖3 室溫下樣品缺陷的亮點周圍區(qū)域（a）與亮點區(qū)域（b）的弛豫時間與波長關系曲線