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碳負(fù)載過(guò)渡金屬催化劑具有催化性能.金屬-有機(jī)框架化合物(MOF)衍生的碳材料具有較大的比表面積和氮雜原子,能錨定金屬原子.以MOF為金屬源和碳源,通過(guò)調(diào)控金屬組成和煅燒條件,制備了一系列碳負(fù)載金屬催化劑用于CO_2RR.(1)引入2-甲基咪唑?yàn)楦?jìng)爭(zhēng)性配體,在常溫下合成Ni-MOF前驅(qū)體,通過(guò)簡(jiǎn)單的一步煅燒法成功地構(gòu)建了限制在氮摻雜碳中的具有窄尺寸分布的微小鎳納米粒子.由于保護(hù)性的氮摻雜石墨化碳?xì)ず驮?3至21 nm的窄范圍內(nèi)均勻分布的微小鎳納米粒子,所獲得的氮摻雜碳負(fù)載鎳納米顆粒催化劑(Ni NPs@N-C)在-1.0 V下,CO生成的法拉第效率(FE)為96.8%,并且催化劑在24小時(shí)內(nèi)仍具有穩(wěn)定性.(2)引入Cu離子和Sn離子為雙金屬源,在水熱條件下合成Cn Sn雙金屬摻雜的UIO-66為前驅(qū)體,利用Zr離子和有機(jī)配體將Cu離子和Sn離子分隔避免在高溫碳化過(guò)程中發(fā)生聚集,從而成功構(gòu)筑了金屬離子均勻分布的碳負(fù)載Cu Sn雙金屬納米顆粒催化劑(Cu Sn@C),基于Cu和Sn雙金屬活性位點(diǎn)的協(xié)同作用,Cu Sn@C在-1.1 V下,CO生成的法拉第效率(FE)達(dá)75%,電流密度為2.7 m A cm~(-2).
MOF負(fù)載修飾氧化物
瑞禧WFF.2022.7
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