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分子篩合成高壓反應釜，烯烴環(huán)氧化需要高性能的鈦硅分子篩來催化烯烴和過氧化物中間體反應生成相應的環(huán)氧化合物，因此精準設計高效的分子篩結構成為烯烴環(huán)氧化性能調控的關鍵。其中，鈦硅分子篩的結構調控不僅包括在原子尺度上合成不同結構的含鈦分子篩以及相應具有不同硅鈦比的載體，還包括含鈦載體的表界面疏水性以及顆粒的傳質性能。

鈦硅分子篩的發(fā)現被認為是分子篩催化領域的里程碑之一，其已經成功應用于烯烴環(huán)氧化、環(huán)己酮氨氧化、苯酚羥基化等領域。本文總結高效鈦硅分子篩合成策略，分別包括調節(jié)載體結構類型、硅鈦原子比、表面疏水性、顆粒傳質性能，并概括TS-1鈦硅分子篩工業(yè)化進展。以負載金屬的TS-1為催化劑的丙烯氣相環(huán)氧化反應機理，盡管學術界關于丙烯臨氫氣相環(huán)氧化同時需要兩個活性位點（載體鈦位點和金屬活性位點）的論點已經基本達成共識，但是關于環(huán)氧化反應過程中的具體機理仍然存在爭議。原位條件下的表征（如in-situ FTIR和in-situ EXAFS）和密度泛函理論的計算將會為具體反應機理提供更加確切的證據，同時也給實驗表征提出了挑水水戰(zhàn)。構建高效的Au-Ti活性位點是丙烯臨氫氣相環(huán)氧化反應的關鍵。因此，關注高效載體鈦位點合成的同時，也應關注高活性金屬位點的負載。目前在不同的金屬位點上（Au、Ag、Pt、Pd、Ni）均已取得一定的突破，采用非貴金屬替代Au納米顆粒將會是未來丙烯臨氫氣相環(huán)氧化催化劑工業(yè)化進展的關鍵，但是目前使用廣泛的金屬位點仍然為Au納米顆粒。改善Au納米顆粒活化氧氣和氫氣分子并催化二者原位反應生成過氧化物的能力主要通過三個方面進行調控：電子性質、尺寸效應以及空間分布。其中，Au納米顆粒的電子性質可以通過Au納米顆粒自身的價態(tài)效應以及外加助劑的供電子效應進行調控。同時兼顧Au納米顆粒的電子性質、尺寸效應和空間分布的調控將會極大地改善金屬位點的反應性能。盡管Au-Ti雙活性位點各自的調控已經取得了一系列的突破，但是如何更加高效協(xié)同高活性的Ti和Au位點仍然是丙烯臨氫氣相環(huán)氧化催化劑制備的難點，合理高效地引入助劑可能是強化金屬和載體協(xié)同效應的有力方法。此外，改善環(huán)氧化反應的長周期穩(wěn)定性和氫效，開發(fā)相關反應器設計和過程優(yōu)化，是加速丙烯臨氫氣相環(huán)氧化反應工業(yè)化進程的關鍵。

分子篩合成高壓反應釜

上海巖征實驗儀器有限公司

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